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近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家實(shí)驗(yàn)室教授羅毅領(lǐng)導(dǎo)的研究小組成員江俊，與微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家實(shí)驗(yàn)室教授趙瑾合作，利用第一性原理計(jì)算，提出了首個(gè)光解水制氫儲(chǔ)氫一體化的材料體系設(shè)計(jì)，該方案具有低成本、通用性、安全儲(chǔ)氫的優(yōu)點(diǎn)。相關(guān)成果以Combining photocatalytic hydrogen generation and capsule storage in graphene based sandwich structures 為題發(fā)表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。

　　氫能經(jīng)濟(jì)（Hydrogen economic）是20世紀(jì)70年代提出的一個(gè)最“完美”的可持續(xù)能源方案，以氫為媒介（制備、儲(chǔ)存、運(yùn)輸和轉(zhuǎn)化）的一種未來(lái)的經(jīng)濟(jì)結(jié)構(gòu)設(shè)想。以用之不竭的太陽(yáng)光驅(qū)動(dòng)，把水分解為氫氣和氧氣。而氫是一種清潔能源，燃燒生成水，不會(huì)產(chǎn)生任何污染物，達(dá)到環(huán)保可再生可持續(xù)發(fā)展的目標(biāo)。

　　然而，長(zhǎng)久以來(lái)光解水制氫的發(fā)展停滯不前，“氫能經(jīng)濟(jì)時(shí)代”的大門(mén)似乎已經(jīng)關(guān)閉。其原因是氫氣的收集和存儲(chǔ)上的技術(shù)瓶頸抑制了光解水制氫的實(shí)際應(yīng)用。氫氣的產(chǎn)生依賴(lài)于光生電子和空穴分別遷移到氧化和還原位點(diǎn)，使得二者間距必須小于電子的平均自由程（約為10~50 nm）。如此短的間距不僅導(dǎo)致逆反應(yīng)的發(fā)生無(wú)法避免，也增加了分離和收集氫氣的困難。另一方面，氫氣的安全存儲(chǔ)是一項(xiàng)長(zhǎng)期的挑戰(zhàn)。氫氣（H₂）與氧氣（O₂）混合極易發(fā)生反應(yīng)，產(chǎn)生爆炸，十分危險(xiǎn)。而常用的高壓液化后金屬儲(chǔ)氫成本高，使用不便。因此，在開(kāi)發(fā)出低成本收集氫氣和安全儲(chǔ)氫的解決方案之前，太陽(yáng)能光解水制氫無(wú)法得以有效地大規(guī)模應(yīng)用。

　　針對(duì)光解水制氫過(guò)程中的逆反應(yīng)嚴(yán)重、氫氣難分離和存儲(chǔ)的問(wèn)題，研究人員從英國(guó)科學(xué)家安德烈·海姆爵士（諾貝爾獎(jiǎng)獲得者）和中國(guó)科大教授吳恒安的研究工作得到啟發(fā)：石墨烯能夠隔絕所有氣體和液體，缺對(duì)質(zhì)子能夠“網(wǎng)開(kāi)一面”，大方放行。利用這一大自然給質(zhì)子開(kāi)的“方便之門(mén)”，江俊等設(shè)計(jì)了一種二維碳氮材料與石墨烯基材料復(fù)合的三明治結(jié)構(gòu)。

　　江俊課題組長(zhǎng)期深耕于光催化體系設(shè)計(jì)與模擬領(lǐng)域，聚焦于電子運(yùn)動(dòng)這一關(guān)鍵主線(xiàn)，通過(guò)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)精準(zhǔn)調(diào)控材料體系中的電子被激發(fā)后演化行為（J. Phys. Chem. Lett. 2016,7,1750； J. Am. Chem. Soc. 2016,128,8928; Angew Chem. Int. Ed. 2016, 55, 6396; Angew Chem. Int. Ed. 2015, 54, 11495），提出了一系列在實(shí)驗(yàn)中證明行之有效的光催化體系設(shè)計(jì)。而在這次的三明治結(jié)構(gòu)體系中，碳氮材料夾在兩層官能團(tuán)修飾的石墨烯中。第一性原理計(jì)算表明，這一體系可以同時(shí)吸收紫外光和可見(jiàn)光，利用太陽(yáng)光能產(chǎn)生激子，光生激子迅速分離形成高能電子和空穴并分別遷移到中間的碳氮材料和外層的石墨烯材料上。而吸附在石墨烯基材料活性位點(diǎn)上的水分子在光生空穴的幫助下，發(fā)生裂解，產(chǎn)生質(zhì)子。這些產(chǎn)生的質(zhì)子受碳氮材料上內(nèi)建靜電場(chǎng)（如圖偶極矩所示）驅(qū)動(dòng)，可穿透石墨烯材料，運(yùn)動(dòng)到內(nèi)部的二維碳氮材料上，并且遇到電子后反應(yīng)產(chǎn)生氫氣。由于石墨烯唯一放行的僅僅是氫原子（質(zhì)子），而光解水產(chǎn)生的氫氣不能穿透石墨烯材料，導(dǎo)致光解水產(chǎn)生的氫氣分子將被安全地保留在三明治復(fù)合體系內(nèi)；同時(shí)O₂，OH等體系也無(wú)法進(jìn)入復(fù)合體系，抑制了逆反應(yīng)的發(fā)生，實(shí)現(xiàn)了高儲(chǔ)氫率下的安全儲(chǔ)氫。

　　這一研究體系以較低的成本，巧妙地抑制了光解水制氫的逆反應(yīng)發(fā)生，實(shí)現(xiàn)了氫氣的有效提純，是首個(gè)安全制氫與儲(chǔ)氫一體化的設(shè)計(jì)。文中所報(bào)道的三明治復(fù)合體系將不僅僅局限于石墨烯和碳氮材料，其他經(jīng)官能團(tuán)修飾的sp2雜化碳材料（如富勒烯、碳納米管等）和光催化劑也可以用于這一復(fù)合體系中。這將為實(shí)現(xiàn)太陽(yáng)能裂解水轉(zhuǎn)換為氫能，以及氫能的大規(guī)模應(yīng)用解決最困難的氫氣分離和安全存儲(chǔ)運(yùn)輸兩個(gè)瓶頸問(wèn)題，為再次啟動(dòng)“氫能經(jīng)濟(jì)時(shí)代”打開(kāi)了大門(mén)。

　　相關(guān)工作得到了科技部青年“973”項(xiàng)目、國(guó)家自然科學(xué)基金、中科院先導(dǎo)項(xiàng)目的資助，該論文第一作者為化學(xué)學(xué)院博士生楊麗，李喜玉和張國(guó)楨為并列第一作者，江俊為通訊作者。