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光解水制氫工作原理-解決方法與流程
發布時間：2022-11-04 瀏覽量：2173
氫氣作為一種重要的化工原料和工業保護氣體，在國民經濟和社會發展的各個領域中發揮著重要作用。因此，實現氫能的低成本高效制取契合我國工業發展需求，契合新時代主題。近年來，太陽能光催化分解水技術被認為是實現清潔可持續氫氣綠色高效生產的重要途徑，素有“水中取火”之稱。然而，傳統研究更多聚焦于可見光吸收以及光生載流子分離與傳遞等性能對光催化制氫反應活性的影響，而水吸附特性作為限制光催化制氫反應速率提升的一個重要性能，目前尚未有相關系統的研究報道。
西安交大化工學院楊貴東教授與澳大利亞昆士蘭大學化工學院王連洲教授共同聚焦水吸附性能與光催化制氫反應活性之間的內在關聯。楊貴東教授課題組選用g-C3N4為研究目標，針對于傳統塊體g-C3N4光滑表面難以實現水分子有效吸附的問題，提出通過催化劑表面點缺陷位的構筑，從而強化g-C3N4水分子吸附的設想。基于該思路，該課題組首次通過兩步納米鑄造法制備了新型三維有序密堆積g-C3N4納米球陣列，研究表面點缺陷位的催化行為，發現其獨特的周期性分層結構可隨著納米球堆疊層數的變化提供不同數量的點缺陷位，從而使水分子吸附和堆疊層數產生了經典的“火山圖”關系，最終導致g-C3N4催化劑具有了堆疊層數依賴的光解水制氫活性。研究結果顯示，當平均堆疊層數為6時，點缺陷位和水分子吸附達到了最優化的匹配值，使三維有序密堆積g-C3N4納米球陣列產生了高的可見光產氫活性，比塊體g-C3N4催化劑提高了21.2倍。這一工作揭示了光催化反應過程中點缺陷位對提升水吸附進而促進光解水制氫反應活性的基本原理，為通過調控表面水吸附設計高性能光催化劑提供了重要的指導和研究思路。
近日，上述研究成果在全球化學頂級期刊《德國應用化學》（Angewandte Chemie International Edition）（影響因子12.102）上發表論文《三維有序密堆積g-C3N4納米球陣列中具有堆疊層數依賴性的水吸附對光催化分解水制氫性能的影響》（Stacking-Layer-Number Dependence of Water Adsorption in 3D Ordered Close-Packed g-C3N4Nanosphere Arrays for Photocatalytic Hydrogen Evolution）的論文。該論文第一作者為化工學院博士生林波，通訊作者為楊貴東教授和王連洲教授，第一作者與第一通訊單位均為西安交通大學化工學院。該論文實現了化工學院在德國應用化學期刊上發表論文的突破。
楊貴東教授課題組長期從事光催化反應過程強化的研究工作，近年來，在《德國應用化學》《ACS催化》《應用催化B輯：環境》《納米能源》等影響因子大于10的期刊發表SCI論文11篇；被SCI引用1673次，其中SCI他引1518次，引用超過100次的論文4篇，單篇最高SCI他引369次；9篇入選ESI熱點/高被引論文，其中4篇為ESI熱點論文。
該研究工作得到了國家自然科學基金、陜西省自然科學基金、中央高校基本科研業務費以及香港王寬誠教育基金的資助，以及西安交通大學國際電解質研究中心以及化工學院分析測試中心的儀器支持。